近日，山东大学前沿交叉科学青岛研究院-分子科学与工程研究院邓伟侨教授团队在共价有机框架材料光催化析氢领域取得新进展。相关研究成果以“Heterogenization of Salen Metal Molecular Catalysts in Covalent Organic Frameworks for Photocatalytic Hydrogen Evolution”为题发表在国际著名期刊Angew. Chem. Int. Ed.杂志上。山东大学为该论文的第一完成单位。

太阳能光催化分解水制氢是获得清洁氢能一条重要途径。近年来，利用多孔晶态共价有机框架作为高效的光催化剂受到研究者广泛关注。多孔共价有机框架的丰富孔道、大比表面积、可调结构组成都为光催化性能及机理研究提供模型平台。在共价有机框架光催化制氢研究中，构建有效的催化活性位点是提升催化性能的重要途径。为此，邓伟侨教授研究团队提出了将均相分子催化剂异相化构筑共价有机框架材料光催化剂的新策略，通过共价键连接Salen金属分子催化剂和捕光基团芘到共价有机框架的重复单元结构中，成功制备了一系列含有不同金属中心的晶态Salen基金属共价有机框架材料（Salen-COF）。Salen-COF中芘基单体光捕获剂和Salen金属催化活性中心之间紧密连接，且材料内部形成共轭体系，促进了光生电荷的传递与利用。其中，Co/Zn-Salen-COF表现出最佳的光催化析氢活性为1378μmol g^-1h^-1。该活性也优于先前报道的非贵金属基 COFs光催化剂。该工作为设计共价有机框架光催化材料的高效活性位点提供了新的思路。

前沿交叉科学青岛研究院博士研究生周威和邓启文为该文章的共同第一作者，李真助理研究员和邓伟侨教授为该文章的共同通讯作者。本研究工作得到了国家重点研发计划项目、国家自然科学基金、山东省自然科学基金和山东大学未来学者计划项目的资助。

原文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/ange.202214143