近日，山东大学与苏州大学、斯图加特大学等国内外团队密切合作，围绕钙钛矿界面调控、光伏性能优化及新能源材料应用等方向积极开展协同攻关，相关成果以“Crystallographic Alignment of α-FAPbI3{100} Facets at the Buried Interface for Efficient Perovskite Photovoltaics”为题，在线发表于国际顶级学术期刊Journal of the American Chemical Society。前沿交叉科学青岛研究院太空科学与航天工程团队博士后刘董以共同第一作者参与本研究。
钙钛矿太阳能电池因光吸收能力强、载流子扩散长度长、缺陷容忍度高等优势，已成为新一代光伏技术的重要研究方向。然而，在高效率n-i-p结构钙钛矿太阳能电池中，电子传输层与钙钛矿吸收层之间的“埋藏界面”仍是制约器件性能提升的关键瓶颈。尤其是黑相α-FAPbI3钙钛矿在SnO2电子传输层上结晶时，常出现{100}、{110}和{111}等多晶面混合、结晶取向无序的问题，导致界面电子注入能垒升高、非辐射复合加剧，从而影响电池效率和长期稳定性。
针对这一难题，研究团队提出了一种通过分子工程精准调控埋藏界面晶面取向的新策略。研究人员设计并筛选出含硫界面分子四氢噻喃-4-羧酸（4CA）。该分子一端的羧基能够牢固锚定在SnO2表面，另一端的硫杂环结构则可与α-FAPbI3晶格环境产生良好相互作用，从而特异性调控钙钛矿晶核生长，优先诱导{100}晶面取向。实验结果与理论计算表明，4CA能够在SnO2/α-FAPbI3埋藏界面实现高度有序的{100}晶面排列，有效降低电子注入势垒，加速载流子提取，并显著抑制非辐射复合。
基于该优化界面，研究团队制备的n-i-p结构钙钛矿太阳能电池实现了26.65%的光电转换效率，经认证的最高效率达25.49%。同时，器件展现出优异的运行稳定性：在氮气氛围、50℃持续光照条件下运行2400小时后，仍可保持超过91%的初始效率。相比之下，其他类似分子如4PA、4TA由于缺乏足够的晶面选择性或界面结合能力，调控效果明显较弱。该研究首次揭示了埋藏界面晶面取向对钙钛矿太阳能电池载流子传输的关键作用，为高效、稳定钙钛矿光伏器件的设计提供了新的思路。
近年来，山东大学前沿交叉科学青岛研究院、空间科学研究院立足空间学科特色，依托山东省自然科学基金重大基础研究项目与空间光伏地面模拟及在轨验证平台，积极拓展空间能源、新能源材料与先进光伏器件等研究方向，稳步提升基础研究和应用基础研究水平。此次相关研究成果发表于国际顶级学术期刊，展现了学校在空间科学、能源材料与交叉学科领域的融合创新实力，将进一步强化山东大学在钙钛矿光伏和新能源材料领域的学术影响力，也为相关技术未来走向实际应用和产业化发展奠定了坚实基础。
a. 分子与界面作用, b. 基底诱导晶体生长示意图, c. 不同基底晶体生长, d. XRD谱图, e.{100}/{110}生长比值, f. 缺陷密度与载流子迁移率.
文章链接：https://doi.org/10.1021/jacs.6c10989
